周期性極化KTP利用自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換產(chǎn)生糾纏光子對綜述

  糾纏光子對是量子光學(xué)實(shí)驗(yàn)的關(guān)鍵資源，而利用在非線性晶體中的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換（SPDC）是產(chǎn)生糾纏光子對的一個(gè)廣泛采用的方法。目前自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光子糾纏對發(fā)生器的已經(jīng)做到高亮度，高抗干擾，高緊湊度。

非中心對稱晶體中PPKTP的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換（SPDC）是一個(gè)二階非線性過程，它將一個(gè)短波長高能光子轉(zhuǎn)化為一對長波長低能光子(即參量下轉(zhuǎn)換），我們通常將這對低能量光子其一命名為信號(hào)光子(Signal)和另外一個(gè)命名為閑散光子（Idler），這對光子可以在不同的自由度上表現(xiàn)出糾纏。

圖一. PPKTP晶體

PPKTP其中的PP意思是周期性極化，具體來說是通過施加高壓電場使帶電磁性的晶體特定區(qū)域內(nèi)的極性產(chǎn)生的翻轉(zhuǎn)，當(dāng)通過一定的工藝實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定性的周期翻轉(zhuǎn)后，就在晶體內(nèi)引入了非線性極化率的周期性的階躍變化，從而可以實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配(QPM : Quasi Phase Matching）。根據(jù)準(zhǔn)相位匹配理論，通過對晶體的非線性極化率的周期性調(diào)制來補(bǔ)償非線性頻率變換過程中因色散引起的基波和諧波之間的波矢失配，可以獲得非線性光學(xué)效應(yīng)的有效增強(qiáng)。

PPKTP擁有以下突出的優(yōu)點(diǎn)：

l 更高的非線性轉(zhuǎn)換效率，具體到本應(yīng)用適合于產(chǎn)生高亮度量子糾纏光子對

l 更大的器件接收角，方便耦合泵浦源（可接駁半導(dǎo)體激光泵浦源）

l 幾乎消除了去離角效應(yīng)，方便高效穩(wěn)定的耦合輸出

簡而言之，對于量子科學(xué)利用自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換（SPDC）產(chǎn)生糾纏光子對的需要而言，PPKTP周期性極化工藝可以給實(shí)驗(yàn)者提供一個(gè)效率高，輸入輸出耦合方便的糾纏光子對轉(zhuǎn)化器件，可能難點(diǎn)是牽涉到一系列相當(dāng)高難度的工藝流程，而這正是以色列Raicol公司的強(qiáng)項(xiàng)所在。

KTP即磷酸鈦鉀（KTiOPO₄）是一種常用的非線性材料，KTP有三個(gè)非零二階張量系數(shù). 允許適當(dāng)選擇極化周期來實(shí)現(xiàn)三種形式的準(zhǔn)相位匹配,包括0型，I型和II型； 這三種構(gòu)型的光譜特性和轉(zhuǎn)化效率有很大不同。通常而言0型PPKTP具備最大非線性系數(shù)，而另外兩個(gè)構(gòu)型I型和II型效率稍低（且I和II型效率基本相同）；0型和I型帶寬都較寬且表現(xiàn)出較高的溫度敏感度；而相對而言，II型架構(gòu)系統(tǒng)表現(xiàn)出較窄帶寬，低溫度敏感度?；谝陨系奶攸c(diǎn)，我們發(fā)現(xiàn)，I型架構(gòu)在效率，帶寬均沒有優(yōu)勢；所以在以后的實(shí)際應(yīng)用環(huán)節(jié)，我們就只在0型和II型架構(gòu)間進(jìn)行比較與選擇了。

下面具體做一個(gè)實(shí)驗(yàn)面對面比較0型和II型PPKTP晶體自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光子輸出有效光子對做一些討論

對于自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光子輸出光譜特性的檢測：

 為評估溫度穩(wěn)定性，采用光譜分辨率為0.1nm的單光子光譜儀，記錄了在TEC溫控臺(tái)在20 ^oC到50 ^oC范圍內(nèi)溫度調(diào)諧后，自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光子輸出中心波長和光譜帶寬特性。

實(shí)驗(yàn)圖例證

圖二.PPKTP 0型與II型自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換表現(xiàn)

參考圖二所示，歸納了規(guī)律如下表

圖三. 左：變溫對SPDC輻射中心波長的影響，右：變溫對SPDC輻射光譜帶寬的影響

參考圖三更能清晰的說明溫度調(diào)諧下，自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換輻射光中心波長和帶寬的變化趨勢。

自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換輻射光譜帶寬主要取決于PPKTP晶體的長度和信號(hào)光與閑散光的群速度失配。一般而言，簡并度越高（即輸出光子對的中心波長越接近），自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光譜越寬。這個(gè)特點(diǎn)在0型PPKTP晶體上尤其明顯，0型PPKTP晶體在簡并輸出時(shí)光譜帶寬最寬。應(yīng)當(dāng)講0型簡并輸出的寬光譜過寬帶寬對于諸如量子密碼一類的應(yīng)用有一定不利，但寬光譜的特點(diǎn)在實(shí)現(xiàn)超短的時(shí)間相關(guān)性上還是有利的。

對于II型PPKTP的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換輻射過程，信號(hào)光和閑散光的偏振輸出是正交的，其群速度在波長簡并度上已經(jīng)有明顯的差異，導(dǎo)致了相對較小的光譜帶寬，如果某應(yīng)用需要相對窄的輸出光譜帶寬則可以考慮。

對于PPKTP自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光子輸出有效光子對產(chǎn)生效率的討論：

圖四。更小的光腰意味著更大的發(fā)散角

一般而言，進(jìn)入PPKTP晶體的泵浦激光如果把光腰聚焦得更小的話，會(huì)提升在PPKTP晶體內(nèi)產(chǎn)生光子對的幾率（更高的泵浦功率密度意味著更強(qiáng)的非線性效應(yīng)）；但是更小的光腰往往意味著相對更低的宣布效率heralding efficiency（所謂宣布效率指的是產(chǎn)生的光子對最終能被系統(tǒng)探測器真正檢測到的幾率；我們認(rèn)為大致的原因來源于為了獲得更小的光腰一般導(dǎo)致更大發(fā)散角，而大的發(fā)散角意味著后續(xù)收集光路不好設(shè)計(jì)與建造，進(jìn)而導(dǎo)致收集效率降低，最后導(dǎo)致宣布效率即總探測效率降低）。

所以說，實(shí)驗(yàn)者會(huì)在一個(gè)權(quán)衡后選擇相對較好的光腰大小。我們在實(shí)驗(yàn)中選擇了泵浦激光光腰聚焦至150um，耦合光纖芯徑取80um，相對比較吻合本文20mm長度的PPKTP晶體。

圖五. 同樣泵浦源激發(fā)下，調(diào)變溫度時(shí)0型（藍(lán)色）和II型（橙色）PPKTP輻射的光子對亮度和光譜亮度

注：觀察圖五往往會(huì)犯一個(gè)重大錯(cuò)誤是：忽略了不同顏色坐標(biāo)軸的量綱。

請注意左邊藍(lán)色縱軸標(biāo)注的0型PPKTP光子對輻射量綱是x10⁶（即百萬光子對），右邊橙色縱軸標(biāo)注的II型PPKTP光子對輻射量綱是x10⁴（即萬光子對）,藍(lán)色和黃色數(shù)據(jù)交叉重疊的部分不是數(shù)值相同，而是仍然相差100倍！之所以把這兩個(gè)不同光強(qiáng)量綱的圖片合二為一的原因僅僅是為了讀者更快的理解調(diào)節(jié)溫度下兩型晶體的表現(xiàn)趨勢。

從曲線觀察，II型PPKTP晶體（兩條橙色曲線）的光子對輻射亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率)和光子對光譜輻射度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)與晶體溫度調(diào)節(jié)相關(guān)性不高，而0型PPKTP晶體（兩條藍(lán)色曲線）在簡并輸出中心波長810nm（約26.5 ^oC時(shí)）光子對亮度最高；但是由于此時(shí)輻射光譜帶寬很寬（參見圖二）；其光子對光譜亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)比較低，隨著溫度調(diào)變（伴隨著非簡并度提升，即輸出光子對信號(hào)光和閑散光中心波長差異加大），雖然光子對總亮度稍有減小，但是光譜亮度明顯提升，并在大約28 ^oC左右大致達(dá)成較為恒定的光子對光譜亮度。

表2. 0型晶體非簡并輸出與II型晶體簡并輸出光子對亮度比較

經(jīng)過實(shí)驗(yàn)我們獲得0型PPKTP觀測到的光譜亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)大致是II型PPKTP觀測光譜亮度的20倍。這個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與0型和II型非線性系數(shù)的差異是吻合的。

另外，由于0型PPKTP的輻射光子光譜寬度較寬，最后導(dǎo)致其輻射光子亮度大致比II型PPKTP高兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

所以，總體而言；如圖五所示，由于0型PPKTP晶體的非線性系數(shù)遠(yuǎn)高于II型晶體，在輸出光子對亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率)和光譜亮度（光子對/每毫瓦泵浦功率/nm)上均大幅度碾壓II型晶體。但并不是II型晶體在此一無是處，我們觀察到II型晶體雖然轉(zhuǎn)化效率較低，但是其溫度敏感度也很低，也就是說即使工作溫度有很大差別，II型PPKTP晶體自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換輻射光子對的亮度和光譜亮度幾乎恒定, 這個(gè)特點(diǎn)使得II型晶體在嚴(yán)酷條件（比如說星載量子系統(tǒng)，在外太空產(chǎn)生糾纏光子對）時(shí)，可以大幅度減小控溫設(shè)備體積重量甚至不做額外控溫狀態(tài)下，以所謂的自由運(yùn)行條件，在外界溫度變化時(shí)仍能穩(wěn)定有效的輻射糾纏光子對。這就是所謂魯棒性高（High Robustness），我們傾向于翻譯為抗環(huán)境干擾能力高。

多模連續(xù)波泵浦SPDC自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換:

對于常規(guī)的多模連續(xù)波激光（帶寬大致1nm左右）泵浦SPDC自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換一直以來并不被關(guān)心，是因?yàn)閱慰v模激光（大致帶寬500MHz或以下）的連續(xù)被激光器對于量子實(shí)驗(yàn)室而言已經(jīng)是一種常規(guī)采購的普通激光器了。如上一段所提及，對于長距離傳輸，惡劣環(huán)境（比如外太空環(huán)境）應(yīng)用，還是有可能需要系統(tǒng)更為緊湊，抗環(huán)境干擾能力更高的多模激光器的，所以我們還是評估了一下多模連續(xù)被泵浦SPDC自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換的光譜特性和轉(zhuǎn)化效率。

圖六.0型和II型PPKTP利用多模（寬帶寬）激光泵浦時(shí)下的各自表現(xiàn)

如圖所示，橙色曲線為利用405nm單模（窄線寬）激光泵浦的光子對輻射光譜曲線，綠色為利用405nm多模（寬線寬）激光泵浦后的光子對輻射光譜曲線，很明顯，0型PPKTP采用多模激光激發(fā)后光子輻射譜過寬，為了勉強(qiáng)可用還需要額外附加帶通濾光片做濾波；而II型PPKTP在采用多模激光激發(fā)后線寬漂移和展寬都不大，一般可以直接應(yīng)用，也就是說II型更能適合多模激光泵浦源。

Sagnac干涉儀架構(gòu)下的偏振型光子糾纏對產(chǎn)生：

圖七. 0型和II型PPKTP晶體自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

如圖七所示，我們采用一臺(tái)405nm連續(xù)被二極管激光器做泵浦源，0型和II型PPKTP裝卡在同一溫控臺(tái)上（這樣就可以利用下面的電移臺(tái)切換待測晶體），PPKTP晶體參見Raicol 規(guī)格，長度20mm,寬高2*1mm，外光路是Sagnac干涉儀架構(gòu);輸出的光子對采用二向色鏡分離非簡并光（非簡并即輸出光子對波長不同）；或利用偏振分束器分離偏振光，然后用兩根單模光纖耦合進(jìn)兩個(gè)雪崩二極管做符合探測，來驗(yàn)證光子對。經(jīng)測試0型和II型都能取得很高的偏振保真度。

總結(jié)和引申討論：

本文總結(jié)了0型和II型PPKTP晶體各自的特點(diǎn)，相對而言，0型PPKTP晶體由于其高非線性效率和高偏振保真度，適合于大多數(shù)需要產(chǎn)生大量糾纏光子對的應(yīng)用，而II型PPKTP晶體高偏振保真度，窄輸出線寬，對泵浦波長變化和溫度擾動(dòng)不敏感，適合于一些希望獲得更強(qiáng)抗干擾能力，更窄輸出線寬的應(yīng)用。下面，我們就一些典型應(yīng)用做具體分析：

光壓縮Squeezed Light：

由于海森堡測不準(zhǔn)原理（也稱海森堡不確定關(guān)系）限制，量子化電磁場的正交振幅分量X與正交位相分量P均存在量子漲落，因此不能被同時(shí)準(zhǔn)確測量。換而言之，如果我們采用某種方式讓一個(gè)分量的量子漲落低了（也就是噪音低了），另外一個(gè)分量的量子漲落一定升高。我們其實(shí)就是利用這個(gè)特點(diǎn)，人為的壓縮一個(gè)分量的量子漲落，而放任另外一個(gè)分量漲落提升，后續(xù)的測量系統(tǒng)只檢測被壓縮漲落的這個(gè)分量，以此方式在這個(gè)分量上大幅度降低噪聲，從而提升信噪比。這就是所謂Squeezed Light壓縮光的由來，簡而言之，壓縮光不是真正把光壓縮了，而是壓縮了光波一個(gè)分量上的量子漲落(即壓縮了這個(gè)分量上的噪聲），從而大幅度提升這個(gè)分量上的檢測信噪比。接下來您可能問了，那么其他分量也要測呢？簡單呀，取其他分量方向，另外再壓縮，再測試呀；PPKTP可以用于光壓縮，多個(gè)不同分量的并聯(lián)光壓縮可以利用多個(gè)光學(xué)通道用多個(gè)PPKTP分別壓縮。

圖八.較早的光壓縮系統(tǒng)架構(gòu)

簡單講，光壓縮是為了提升探測系統(tǒng)的信噪比，這里常規(guī)而言，采用0型PPKTP晶體由于其很好的光子對轉(zhuǎn)化效率，首先提供了很高的信號(hào)水平；再進(jìn)一步的在一個(gè)分量上進(jìn)行壓縮，則獲得了這個(gè)分量更高的信噪比。

玻色子采樣和量子干涉Boson Sampling and quantum interference：

其實(shí)這個(gè)應(yīng)用仍然是要利用壓縮光，只不過要求更為嚴(yán)格或特殊。舉個(gè)量子干涉的例子，比如我們知道的引力波探測系統(tǒng)LIGO，是由兩個(gè)長達(dá)數(shù)公里相互垂直的探測臂組成，相當(dāng)于架設(shè)一臺(tái)以公里計(jì)的超大型干涉儀來進(jìn)行超微弱信號(hào)檢測，據(jù)報(bào)道，引入了壓縮光之后，使得引力波量子干涉檢測的信噪比提升了數(shù)倍。象這樣一類特殊應(yīng)用對于糾纏光子對輸出線寬希望更窄，對于抗環(huán)境擾動(dòng)的能力希望更強(qiáng)，所以會(huì)犧牲一定的轉(zhuǎn)化效率，而選用II型PPKTP晶體。

圖九.引力波探測系統(tǒng)LIGO

量子密鑰分發(fā)Quantum Key Distribution：

量子密鑰的載體就是糾纏光子對，常規(guī)的大氣環(huán)境或采用光纖通道進(jìn)行量子密鑰分發(fā)，由于大氣有強(qiáng)烈的衰減以及光纖的去相干效應(yīng)，很難實(shí)現(xiàn)長距離量子密鑰傳輸。此時(shí)往往會(huì)采用0型PPKTP，盡可能的多產(chǎn)生一些糾纏光子對（即提升信號(hào)水平還準(zhǔn)備承受后續(xù)的衰減和去相干效應(yīng)的損耗）。

但也有一些特殊情況，比如果星載量子密鑰分發(fā)，舉個(gè)例子：

中科大潘建偉院士小組在《自然》雜志發(fā)表的《“墨子號(hào)"量子科學(xué)實(shí)驗(yàn)衛(wèi)星，實(shí)現(xiàn)1120公里長距離無中繼糾纏量子密鑰分發(fā)》，在這次實(shí)驗(yàn)中，中科大在相隔1120公里的新疆烏魯木齊南山站和青海德令哈站設(shè)置了兩個(gè)地面站。每個(gè)站點(diǎn)都有專門為量子實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的直徑為1.2米的地面望遠(yuǎn)鏡做光子接收。以及《“墨子號(hào)"實(shí)現(xiàn)了北京和維也納之間的7600公里洲際量子通信》，進(jìn)一步延長了量子密鑰星地分發(fā)的距離。其設(shè)計(jì)理念是：

讓衛(wèi)星作為糾纏源，只負(fù)責(zé)分發(fā)糾纏，不掌握任何密鑰信息，即使糾纏源來自不可信的第三方，只要用戶間能檢測到量子糾纏，仍可以產(chǎn)生安全的密鑰。

星載量子密鑰分發(fā)另外一個(gè)重大優(yōu)點(diǎn)是：如果是星對地量子密鑰分發(fā)，主要需要克服大氣層的損耗和去相干作用，在外太空傳輸段是沒有附加損耗的，所以說，星地密鑰分發(fā)在克服了百公里厚度的大氣層干擾效應(yīng)后，增加上千公里的太空內(nèi)無干擾傳輸距離是手到擒來的。更進(jìn)一步的說，如果是星際間量子通信，則甚至由于太空內(nèi)真空傳輸甚少損耗，實(shí)現(xiàn)以光年距離計(jì)算的量子密鑰分發(fā)也是也有可能的。如本文討論，相對而言，II型PPKTP晶體的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換更為適合條件嚴(yán)苛的星載糾纏光子對生成與分發(fā)，比如說可以做到擺脫更占體積與重量的控溫與壓縮線寬的周邊設(shè)備，而利用體積更小，功率更高且能耗比更高的多模半導(dǎo)體激光器作為自由運(yùn)行泵浦源，采用II型PPKTP承受更高的外界溫度環(huán)境擾動(dòng)，穩(wěn)定的產(chǎn)生自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換光子對。

量子“鬼"成像Imaging With Undetected Photons：

   “鬼"成像較早是顯示量子糾纏奇妙應(yīng)用的一個(gè)很具吸引力的方向，真正實(shí)現(xiàn)成像的光路根本就不經(jīng)過目標(biāo)本身，所以稱之為“鬼成像"，但在其后的數(shù)年內(nèi)，業(yè)內(nèi)科學(xué)家發(fā)現(xiàn)了即使不采用糾纏光子對，也能實(shí)現(xiàn)“鬼成像"，所以量子“鬼"成像因其光子糾纏對的產(chǎn)率畢竟是會(huì)遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于常規(guī)光源，在做“鬼成像"應(yīng)用看似無甚優(yōu)點(diǎn)，近些年來文章數(shù)目明顯減小。但最近還是有幾篇比較有趣的文章，筆者后續(xù)會(huì)另外再寫一個(gè)小綜述做相對詳細(xì)的敘述，本文簡單歸納一下最近幾篇量子鬼成像在實(shí)用性上的優(yōu)點(diǎn)所在:

可以利用0型PPKTP大波長差產(chǎn)生非簡并糾纏光子對的特點(diǎn)，用一束可見光激光泵浦產(chǎn)生700-800nm附近的近紅外信號(hào)光，同時(shí)產(chǎn)生一個(gè)3-4um中紅外閑散光。3-4um中紅外閑散光對于生物成像非常有好處，比如3-4um正好是生物組織指紋光譜的波段，有望實(shí)現(xiàn)選擇性檢測，而且波長越長深入生物組織的能力就越強(qiáng)；而700-800nm的信號(hào)光也有好處，我們常規(guī)的硅基面陣成像器在700-800nm附近的感應(yīng)靈敏度保持的相當(dāng)高，比較起中紅外面陣成像器而言，在探測靈敏度，信噪比，空間分辨率，系統(tǒng)價(jià)格便宜等各方面全面碾壓。

PPKTP產(chǎn)生量子糾纏對強(qiáng)度遠(yuǎn)弱于常規(guī)光源有時(shí)候反而是一個(gè)優(yōu)點(diǎn)所在，因?yàn)閷τ谏锝M織成像，細(xì)胞在承受強(qiáng)烈照射后會(huì)失去生物活性，而糾纏光子的照射無論如何不可能超過生物組織的損傷閾值。

進(jìn)一步的研究方向，如果找到了可以涵蓋從近紅外到超遠(yuǎn)紅外（比如太赫茲波段）的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換非線性晶體，我們就可以做到利用硅基CCD或COMS相機(jī)探測信號(hào)波段，又便宜有高效的實(shí)現(xiàn)閑散光波段太赫茲相干成像，從而客服太赫茲波段成像難的問題。

參考文獻(xiàn)：

[1] Steinlechner et al. “Efficient heralding of polarization-entangled photons from type-0 and type-II spontaneous parametric downconversion in periodically poled KTiOPO4", JOSA B 31, 9, 2068-2076 (2014).

[2] Graffitti et al. “Independent high-purity photons created in domain-engineered crystals", Optica 5, 5, 514-517 (2018).

[3] Zhong et al. “Quantum computational advantage using photons", Science 370, 6523, 1460-1463 (2020).

[4] Madsen et al. “Quantum computational advantage with a programmable photonic processor", Nature 606, 75–81 (2022).

[5] Taballione et al. “20-Mode Universal Quantum Photonic Processor", arXiv:2203.01801.

[6] Yin et al. “Entanglement-based secure quantum cryptography over 1,120 kilometres", Nature 582, 501–505 (2020).

[7] Mishra et al. “BBM92 quantum key distribution over a free space dusty channel of 200 meters", Journal of Optics, 24, 7 (2022).

[8] Brambila et al. “Ultrabright Polarization-Entangled Photon Pair Source for Frequency-Multiplexed Quantum Communication in Free-Space", arXiv:2205.10214.

[9] Takeno et al. “Observation of -9 dB quadrature squeezing with improvement of phase stability in homodyne measurement", Optics Express 15, 7, 4321-4327 (2007).

[10] Vahlbruch et al. “Detection of 15 dB Squeezed States of Light and their Application for the Absolute Calibration of Photoelectric Quantum Efficiency", Physical Review Letters 117, 110801 (2016).

[11] Sch?nbeck et al. “13?dB squeezed vacuum states at 1550?nm from 12?mW external pump power at 775?nm", Optics Letters 43, 1, 110-113 (2018).

[12] Casacio et al. “Quantum-enhanced nonlinear microscopy", Nature 594, 201–206 (2021).

[13] Ast et al. “High-bandwidth squeezed light at 1550 nm from a compact monolithic PPKTP cavity", Optics Express 21, 11, 13572-13579 (2013).

[14] Gilaberte Basset et al. “Video-Rate Imaging with Undetected Photons", Laser & Photonics Reviews 15, 6 (2021).

[15] Kviatkovsky et al. “Microscopy with undetected photons in the mid-infrared", Science Advances 6, 42 (2020).